点击上方名片，点击右上角“···”，设为星标，好文不错过！
背景介绍
大规模储能系统对于利用可再生资源，如风能、潮汐能和太阳能极为重要。以锂离子电池为代表的电化学储能装置可以满足不同电网功能的新需求。然而，目前锂离子电池的大规模应用仍然是一个挑战。虽然传统锂离子电池的比能量几乎已经达到了理论上的极限，但其性能和成本并不能够令人完全满意。因此，需要开发高性能高安全的新型电极材料以进一步提高电池电化学性能。
(资料图)
对于锂离子电池或其它的金属离子电池，电池材料的设计和发现都是至关重要的，包括电极材料、电解质、添加剂等。过去的材料研究主要依靠试错过程或偶然发现，这两种方法都需要大量繁琐的实验和理论计算，造成人力、物力和时间的消耗。人工智能与大数据的结合被认为是 \"科学的第四范式\"。以机器学习作为人工智能的核心，可以发现统计规律，在高维数据背后产生可靠、可重复的决策。机器学习方法在材料领域逐渐应用，其设计路线有正向和逆向两个方向。正向设计是指从可能的电极材料中预测性能，逆向设计是指从期望的性能中推导出可能的电池材料种类和结构。
本文开发了一种基于深度学习技术的高通量正向筛选方法，用于预测平均电压、比容量和比能量等关键电化学性能特性。
图文解读
本文使用两个特征组作为输入训练深度学习模型。第一组只使用化学计量属性、晶体结构属性和离子种类，这些特征都是相对容易获得的，不需要依靠大量实验或理论计算。第二组包含所有的特征。用这个特征组训练的深度学习模型不能独立工作，因为它们包含了诸如带隙、稳定性等特征，而这些特征需要经过理论计算才能获取。
在将这些特征用于训练深度学习模型之前，还需要对它们进行预处理。对输入特征的预处理主要包括三种方法：人工编码、主成分分析和最大最小值归一化。人工编码是使用one-hot编码方法来区分不同的化学式。主成分分析法常用于高维数据的降维，可用于提取数据的主要特征成分。最大最小值归一化方法可以保留原始数据之间的关系，使数据落入特定的区间。图1展示了人工编码和主成分分析的处理流程。
图1. 数据集的预处理：化学式的人工编码和整个输入特征的主成分分析。
电池的电压是决定其电化学性能、可靠性和安全性的一个关键参数，利用相应的电极材料对电池电压进行预测可以加速高性能电极材料的筛选和开发。图2 (a) 和 (b) 分别显示了两个模型的预测电压结果与DFT理论计算结果的比较。与DFT计算结果相比，模型#1和模型#2都能很好地预测电压。然而，两个模型在高电压区间的结果会比DFT计算结果小，如红色标记区域所示。这种现象可能是由于在高电压区间训练模型的样本量有限，不足以支持模型捕捉到正确预测电压所需的复杂模式。研究人员认为，如果能有更多这个区间的样本，将有助于提高模型在高电压区的预测性能。如图2 (c) 和 (d) 所示，两个模型的误差分布基本都是高斯分布形式，这再次证明了两个模型可以很好地完成对平均电压的预测。
图2. 两个深度学习模型对平均电压的预测结果。(a) 模型#1的平均电压预测结果与DFT计算结果的比较。(b) 模型#2的平均电压预测结果与DFT计算结果的比较。(c) 模型#1和 (d) 模型#2的预测结果的误差分布。
随后，研究人员针对电池的比容量和比能量性能对构建的深度学习模型性能进行验证。如图3和图4所示，构建的模型对比能量和比容量的预测与对平均电压的预测相似，即两个模型都能完成对电池比能量和比容量的准确预测，且模型#2的准确度高于模型#1。在高比能量和高比容量区间，两个模型的预测精度都有所下降，这是由于该区间的训练样本数量较少。
图3. 两个深度学习模型对比容量的预测结果。(a) 模型#1的比容量预测结果与DFT计算结果的比较。(b) 模型#2的比容量预测结果与DFT计算结果的比较。(c) 模型#1和 (d) 模型#2的预测结果的误差分布。
图4. 两个深度学习模型对比能量的预测结果。(a) 模型#1的比能量预测结果与DFT计算结果的比较。(b) 模型#2的比能量预测结果与DFT计算结果的比较。(c) 模型#1和 (d) 模型#2的预测结果的误差分布。
通过后续的实验和理论分析，研究人员还研究了不同输入特征的贡献度。如图5所示，所有输入特征的贡献度都大于1，说明这些输入特征对提高电池电化学性能预测的准确性都有积极影响。形成能、每原子能量和离子类型是贡献度最高的三个输入特征，而其他输入的贡献度相对较低。此外，需要注意的是，在所有的输入特征中，化学式并没有参与评估，且默认其贡献度最高。因为在没有化学式的情况下，模型将不能正常工作。此外，图中所示的离子类型在模型中是一个相对独立的输入特征，删除它不会对化学式产生直接影响。
图5. 输入特征的贡献度分析。
最后，研究人员使用构建的深度学习模型在新型材料性能预测方面进行了两个应用，分别是钠离子电池新材料的预测和筛选、钾离子电池比能量的预测。结果表明，在钠离子电池新材料的预测和筛选中，模型#1和模型#2分别从429种备选材料中选出了11种和10种材料，与DFT计算筛选出的9种材料相比，这两个模型都没有实现完全精确的材料筛选，但是由于深度学习模型的预测效率明显高于DFT计算方法，因此，深度学习模型适合于新型材料的初步筛选。在钾离子电池比能量的预测中，如图6所示，两个模型预测的钾离子电池的能量密度都低于锂离子电池的能量密度。从理论上分析，锂的相对原子质量小于钾的相对原子质量，这意味着相同质量的锂可以提供更多的电子。因此，钾离子电池的比能量比锂离子电池低，这与预期结果是一致的。
图6. (a) 模型#1和 (b) 模型#2预测的钾离子电池的比能量与对应的锂离子电池比能量的比较。
总结与展望
综上，本文设计了一种基于深度学习技术的高通量正向电池材料设计方法，构建了使用不同复杂度输入特征组的两个深度学习模型，并用于建立正极材料属性和电池电化学性能之间的联系。构建的两个模型均可根据输入的正极材料属性预测对应电池的平均电压、比容量和比能量等电化学性能，从而可以更全面地预测使用对应正极材料的电池电化学性能，且预测计算时间仅为几十毫秒。结合DFT计算方法，本研究有望在云平台的超高计算能力基础上，为下一代高性能电池的新兴电极材料的发现、设计和开发做出贡献。
原文信息
相关工作以“Application of deep learning for informatics aided design of electrode materials in metal-ion batteries” 为题发表在Green Energy & Environment期刊，第一作者为麻斌博士，通讯作者为北京航空航天大学刘新华副教授。
｜扫码获取全文｜
https://doi.org/10.1016/j.gee.2022.10.002
通讯作者简介
刘新华
刘新华，北京航空航天大学交通科学与工程学院副教授，英国帝国理工大学客座讲师，多年来致力于新能源相关领域研究，相关工作以基础为切入点，应用为导向，依托精细电池模型、大数据挖掘和电池管理技术实现动力电池性能评估、状态预测与安全预警，入选2021年中国科协青年托举人才。
撰稿：原文作者
编辑：GEE编辑部
END往期推荐